วัดโมลีโลกยาราม เป็นพระอารามหลวงชั้นโท ชนิด ราชวรวิหาร เดิมเป็นวัดราษฎร์ สร้างมาแต่สมัยกรุงศรีอยุธยา ตั้งอยู่ ณ เลขที่ ๒ หลังพระราชวังเดิมครั้งกรุงธนบุรี ริมคลองบางกอกใหญ่ (คลองบางหลวง) ฝั่งเหนือ แขวงวัดอรุณ เขตบางกอกใหญ่ กรุงเทพมหานคร

เขตและอุปจารวัด
วัดนี้มีเนื้อที่จำนวน ๑๒ ไร่ ๓ งาน เว้นด้านหน้าวัดซึ่งจดคลองบางกอกใหญ่ด้านเดียวนอกนั้นกำแพงสูงประมาณ ๕ ศอก ล้อมทั้ง ๓ ด้าน บางด้านเป็นกำแพงพระราชวังเดิมเนื่องจากเป็นวัดที่ตั้งอยู่ในเขตพระราชฐานพระราชวังเดิมสมัยพระเจ้ากรุงธนบุรีนั่นเอง มีอาณาเขต ดังนี้
ทิศเหนือ ติดกำแพงกองทัพเรือ กรมสื่อสารทหารเรือ
ทิศใต้ ติดคลองบางกอกใหญ่ ฝั่งตรงกันข้ามเป็นที่ตั้งของวัดกัลยามิตร
ทิศตะวันออก ติดกำแพงกองทัพเรือ บริเวณอาคาร ๕
ทิศตะวันตก ติดบ้านเรือนประชาชนที่อาศัยอยู่ในพื้นที่วัดและสะพานอนุทินสวัสดิ์

ต่อมาตลอดสมัยรัชกาลที่ ๒ ไม่ได้ทำการซ่อมแซมหรือปฏิสังขรณ์ใด ๆ อีกเลย เพราะเพิ่งสร้างเสร็จในสมัยรัชกาลที่ ๑ จนถึงสมัยรัชกาลที่ ๓ วัดโมลีโลกยารามเริ่มชำรุดทรุดโทรมอีกครั้งหนึ่ง พระยาสวัสดิวารีได้กราบทูลขอทำการบูรณปฏิสังขรณ์ พระบาทสมเด็จพระนั่งเกล้าเจ้าอยู่หัว ก็โปรดเกล้าฯ ยอมอนุญาตให้พระยาสวัสดิวารีทำการบูรณปฏิสังขรณ์ได้ แต่เมื่อบูรณปฏิสังขรณ์ยังไม่ทันเสร็จ พระยาสวัสดิวารีก็ได้ถึงแก่อนิจกรรมเสียก่อน หาได้โปรดเกล้าฯ ให้ผู้ใดรับบูรณปฏิสังขรณ์ต่อไปอีกไม่ คงปล่อยให้ชำรุดทรุดโทรมอยู่ตลอดสมัยรัชกาลที่ ๓

วัดนี้เป็นวัดโบราณ สร้างมาตั้งแต่ครั้งกรุงศรีอยุธยาเป็นราชธานี ไม่ปรากฏว่าสร้างเมื่อพุทธศักราชเท่าใด และใครเป็นผู้สร้าง มีชื่อเรียกทั่วไปว่า "วัดท้ายตลาด" มาตั้งแต่ครั้งกรุงศรีอยุธยา จนถึงยุคกรุงรัตนโกสินทร์ปัจจุบัน เนื่องจากตั้งอยู่ต่อจากตลาดเมืองกรุงธนบุรี คำว่า ตลาดเมืองธนบุรี นั้น ข้าพเจ้าสันนิษฐานว่า เดิมแม่น้ำพระยาไม่ได้ตัดเป็นเส้นตรงอย่างเช่นทุกวันนี้ ช่วงระหว่างปากคลองตลาดบางกอกน้อยบริเวณโรงพยาบาลศิริราชถึงบริเวณท่าเตียนนั้นเป็นแม่น้ำเจ้าพระยาที่ขุดขึ้นใหม่ในสมัยสมเด็จพระไชยราชาธิราช พระมหากษัตริย์พระองค์ที่ ๑๓ (พ.ศ. ๒๐๗๗-๒๐๘๙) แห่งกรุงศรีอยุธยา เพื่อเป็นประโยชน์ต่อการสัญจรทางน้ำการสงคราม การค้าขายทั้งในและนอกราชอาณาจักร เป็นต้น สำหรับแม่น้ำเจ้าพระยาสายเดิมในช่วงบางกอกนั้นเป็นสายที่คิดเคี้ยว เมื่อไหลเข้าสู่บางกอกจะไหลวกเข้าสู่คลองบางกอกน้อยเชื่อมต่อคลองบางกอกใหญ่ ไหลมาออกที่ปากน้ำบริเวณหน้าวัดท้ายตลาดกับบริเวณข้างวัดกัลยาณมิตร ทำให้เสียเวลาในการเดินทางเรือ จึงโปรดให้ขุดคลองลัดบางกอกดังที่เห็นในปัจจุบัน ซึ่งบริเวณเหล่านี้ในสมัยนั้นเป็นตลาดน้ำขนาดใหญ่ที่มีเรือสินค้าทุกประเภทจอดเรียงรายเพื่อค้าขายสินค้าทุกชนิดเต็มไปหมด ซึ่งได้แก่บริเวณปากคลองบางกอกใหญ่และปากคลองตลาดทุกวันนี้ วัดนี้จึงเรียกว่า "วัดท้ายตลาด"

สมัยรัชกาลที่ ๔ พระบาทสมเด็จพระจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว ทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ ให้พระยาพิศาลศุภผล ทำการบูรณปฏิสังขรณ์ต่อ ขณะที่ได้ทำการบูรณปฏิสังขรณ์อยู่นั้น พระบาทสมเด็จพระจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว ทรงพระราชดำริว่าวัดนี้เป็นวัดของสมเด็จกรมพระราชวังบวรสุรมหาสิงหนาท สร้างอุทิศในสมัยธนบุรี วัดนี้เป็นวัดในเขตพระราชฐาน จึงไม่มีพระสงฆ์อยู่ตลอดช่วงรัชกาล ในรัชกาลที่ 3 ได้รับการปฏิสังขรณ์ใหม่ทั่วทั้งพระอาราม และทรงเปลี่ยนนามใหม่ว่า "วัดโมลีโลกยสุธาราม" ภายหลังมาเรียกกันว่า "วัดโมลีโลกยาราม" วัดโมลีโลกยารามเป็นสำนักเรียนพระปริยัติธรรมแผนกบาลีที่มีผู้สอบได้เปรียญธรรมมากเป็นระดับต้นๆ ของประเทศ